近日，北理工材料学院结构可控先进功能材料与绿色应用北京市重点实验室张加涛教授研究团队的刘佳特别研究员，在Plasmon金属@半导体异质纳米晶的精准合成、热电子注入及光电催化高效应用等研究领域取得连续突破，相关研究成果相继发表于工程技术材料科学领域1区杂志《Nano Energy》(共同一作，影响因子12.3)与工程技术能源与材料领域1区杂志《Journal of Materials Chemistry A》(共同通讯作者，影响因子8.9)。

　　近年来，Plasmon增强原理在光催化、光电催化领域成为国际性的研究热点，热电子注入效率低是制约该领域发展的主要因素。金属@半导体核壳纳米晶可表现出等离子体-激子协同耦合效应及优异的光-化学、光-电、光-热转化性能，在洁净能源制备、环境治理、医学诊疗、量子信息等诸多领域具有巨大的应用前景。由于金属与半导体之间具有较大的晶格失配度，采用传统晶种生长法制备的核壳纳米晶在金属/半导体异质界面往往存在大量的晶格缺陷或有机杂质，严重抑制了光生电荷的界面传递，且难于同时对金属与半导体的结构特性及化学组成进行精确调节。因此，通过优化合成方法增强纳米晶的等离子体-激子耦合具有十分重要的科学研究意义。

　　在张加涛教授团队研究积累的基础上（Science, 2010; Adv. Mater., 2014; Angew. Chem. Int. Ed., 2015；Nature Nanotechnol. 2018），团队成员刘佳特别研究员带领研究生冯靖雯、成晓艳、王虹智等通过发展水相阳离子交换反应，成功实现对金属@半导体核壳纳米晶形貌、纳米结构、异质界面的精准合成，在Au@CdS、Au@ZnS以及Au@Ag2ZnSnS4（四元硫族半导体壳层）等核壳纳米晶中构建了紧密接触、原子级洁净的金属/半导体异质界面。根据飞秒中红外瞬态吸收光谱测试及理论计算结果，Plasmon热电子从Au核注入CdS导带的效率高达48%，所合成纳米晶在可见光下的光催化分解水制氢性能比传统方法制备的Au@CdS纳米晶提高了2-3个数量级；将Au@Ag2ZnSnS4纳米晶组装在光化学电极上成膜，利用精准合成的优势调控纳米晶等离子体-激子耦合，在光电催化分解水制氢中获得了优异性能。在已有的异质界面能量高效转移等突破性研究基础上，团队将结合表面缺陷调控等进一步提高光生载流子的利用效率及光催化、光电催化性能。

　　本研究受到了国家自然科学基金青年项目51702016，重点项目51631001, 重大集成项目91323301以及中央高校基本科研业务费专项资金等项目资助。在高分辨透射电镜表征、瞬态吸收光谱表征及机理讨论方面，得到中科院物理所翁羽翔研究员、美国亚利桑那州立大学刘景月教授以及加州大学洛杉矶分校黄昱教授等的大力帮助。在此一并表示感谢。

　　

论文链接：

　　1. Metal@semiconductor core-shell nanocrystals with atomically organized interfaces for efficient hot electron-mediated photocatalysis, Nano Energy, 2018, 48, 44-52. 

　　2. Metal@I2-II-IV-VI4 core-shell nanocrystals: controlled synthesis by aqueous cation exchange for efficient photoelectrochemical hydrogen generation, J. Mater. Chem. Mater. A, 2018, Accepted, DOI: 10.1039/C8TA03070G